果糖,是需求量最大的單糖之一。其不但是一種食品甜味劑,更是生物精煉的核心成分。自然界中的果糖含量,遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于同為單糖的葡萄糖。所以,葡萄糖異構(gòu)制備果糖,是一個(gè)打通生物精煉路線的重要反應(yīng)。近年來(lái),中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所研究員王晨光和團(tuán)隊(duì)主要關(guān)注于開(kāi)發(fā)高效的非均相葡萄糖異構(gòu)催化劑。在近期一項(xiàng)工作中,他們構(gòu)建了具備酸堿雙活性位點(diǎn)的分子篩催化劑,使其在醇溶劑中催化異構(gòu)化-糖苷化的級(jí)聯(lián)反應(yīng),能在 33wt% 的高濃度之下,將葡萄糖轉(zhuǎn)化為果糖,產(chǎn)率可以達(dá)到 54.9%。未來(lái),課題組希望本次成果能在生物質(zhì)高值化利用中起到推動(dòng)作用,比如用于高值的平臺(tái)分子 5-羥甲基糠醛、可持續(xù)燃料的大規(guī)模工業(yè)化生產(chǎn)上。(來(lái)源:Angewandte Chemie)據(jù)介紹,本次工作開(kāi)始于五年之前。前期,他們主要摸索了催化劑的制備方法。該課題組的孫朋垚博士耗費(fèi)大量時(shí)間,進(jìn)行各種分子篩的制備工作,借此合成了一系列的分子篩催化劑。在此基礎(chǔ)之上,他們開(kāi)展了糖類(lèi)的轉(zhuǎn)化實(shí)驗(yàn)。一開(kāi)始進(jìn)行的是低濃度葡萄糖的異構(gòu)化反應(yīng),但是不同催化劑的效果參差不齊。而孫朋垚堅(jiān)持下來(lái),繼續(xù)推進(jìn)催化劑改進(jìn)研究,最終篩選出了目前的催化劑體系。后又基于應(yīng)用角度的考慮,逐步提高底物濃度進(jìn)行研究,最終得到了目前的反應(yīng)性能結(jié)果。但是,為了確定銦在分子篩表面的分布情況以及作用機(jī)制,在中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)林岳教授和浙江大學(xué)王亮研究員這兩位老師的協(xié)助指導(dǎo)下,他們又開(kāi)展了大量的形貌分析和反應(yīng)優(yōu)化設(shè)計(jì),借此得到了終版結(jié)論。總的來(lái)說(shuō),本次工作最主要的部分:在于對(duì)反應(yīng)性能的認(rèn)識(shí)以及高濃度反應(yīng)的研究。在低底物濃度之下他們找到了相應(yīng)的催化劑。但是,當(dāng)換一個(gè)視角看待這個(gè)研究,高底物濃度就需要被提上研究計(jì)劃。過(guò)程中充滿了反復(fù)、懷疑、否定、鼓勵(lì)、肯定,但當(dāng)他們從多角度多維度看自己的工作,仍能找到很多需要改進(jìn)和完善的地方。最終,相關(guān)論文以《Zeotype 單晶中的酸堿級(jí)聯(lián)用于糖轉(zhuǎn)化》(Acid-Base Cascades in Zeotype Single Crystal for Sugar Conversion)為題發(fā)在 Angewandte Chemie[1]。圖 | 相關(guān)論文(來(lái)源:Angewandte Chemie)中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所博士生孫朋垚是第一作者,中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所副研究員王海永、以及中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)王賀是共同一作,王晨光擔(dān)任通訊作者。圖 | 王晨光(來(lái)源:王晨光)下一步,他們希望通過(guò)改進(jìn)催化劑的合成方法來(lái)降低催化劑的成本。也希望對(duì)溶劑體系加以優(yōu)化,以期讓反應(yīng)過(guò)程更加綠色和成本更低。同時(shí),還打算開(kāi)展針對(duì)放大效應(yīng)的研究,旨在推進(jìn)本次技術(shù)的落地應(yīng)用。另?yè)?jù)悉,該團(tuán)隊(duì)所在的中國(guó)科學(xué)院廣州能源研究所,主要研究可再生能源與新能源。該研究所聚焦于生物質(zhì)高值化利用、可再生能源“+”、天然氣水合物開(kāi)發(fā)與利用等三大方向,主要面向數(shù)字能源理論方法和應(yīng)用、新能源與可再生能源器件循環(huán)利用、二氧化碳捕集驅(qū)采水合物技術(shù)等新興前沿方向開(kāi)展研究。參考資料:
1.Sun, P., Wang, H., Wang, H., Ling, W., Liu, Y., Zhou, W., ... & Wang, C. (2024). Acid‐Base Cascades in Zeotype Single Crystal for Sugar Conversion.Angewandte Chemie, e202318750.
排版:希幔
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